2019年01月29日,《Angewandte Chemie International Edition》杂志在线发表了单原子纳米酶仿生设计的最新研究成果。这项工作有助于理解纳米酶的催化机理,并促进纳米酶在生物催化领域的发展。
自从2007年Fe3O4纳米材料蕴含酶学特性(Nature Nanotechnology,2007)被报道以来,纳米酶新概念已经被同行广泛接受。目前已有超过40种元素的130多种纳米酶被报道。然而,如何学习天然酶活性中心的结构特征,来指导设计新型高活性纳米酶,一直是纳米酶领域研究的重要问题。
天然过氧化物酶的活性中心为铁卟啉结构,有研究表明,过氧化物酶的铁卟啉可以替换为Zn卟啉,从而获得更的高催化活性。受此研究启发,研究人员仿照天然过氧化物酶,利用金属有机框架(MOF)材料ZIF-8为前驱体,通过介孔硅保护策略,设计合成了一种含有Zn卟啉结构的高活性单原子纳米酶。经一系列试验证实,Zn卟啉结构中的单原子Zn是其类酶活性的关键。通过理论计算,揭示其活性结构为类Zn卟啉的不饱和Zn-N4结构,并且该单原子纳米酶是通过促进H2O2均裂产生羟基自由基来发挥类过氧化物酶活性。在体外抗菌实验中,该单原子纳米酶实现了高达99.85%的抑菌率,同时,能够在低浓度H2O2情况下有效促进小鼠伤口感染模型中伤口的愈合。
本研究由金沙集团1862cc阎锡蕴课题组与北京化工大学刘惠玉课题组合作完成。其中,金沙集团1862cc阎锡蕴研究员、范克龙副研究员和北京化工大学刘惠玉教授为该论文的共同通讯作者。此外,国家纳米中心施兴华研究员团队,扬州大学高利增教授团队均对本工作做出了重要贡献。该研究获得国家自然科学基金、金沙集团1862cc先导项目、金沙集团1862cc前沿重点项目、青年人才托举工程等项目的资助。
ZIF-8衍生的Zn单原子纳米酶用于伤口抗菌示意图
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201813994
(供稿人:阎锡蕴组范克龙)